在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，获得极高的评价；1978年，在香港演唱《四郎探母》；1979年，又在香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功受到行内人士的一致肯定。
自中国改革开放以来，京剧团体频繁赴港表演，而李尤婉云与众多名家的互动也日益增多。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共演过如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此时节奏甜美而稳定，夫妻二人的配合既严密又生动，让人听之心旷神怡，对于如此复杂的角色和技艺要求来说，这确实是一项不易完成的任务。而作为业余艺术家的她能够接近专业水平，更是难得可贵。
同年12月30日，再次以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行表演，并受到了党和国家领导人的观看和接见。此外，在1995年的天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归京剧大汇演”，她都以这部作品征服了国内外观众，为自己的艺术技巧添上了新的光彩。
