在20世纪60年代后期,李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡,便鼓励她学习京剧。于是,她先拜任莘寿为师,专攻梅派青衣,并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年,她在新加坡首次演出《武家坡》,取得了极好的成果;1978年,在香港表演《四郎探母》;1979年,又在香港再次上演《武家坡·大登殿》,她的唱功得到业内人士的认可。
自从中国改革开放以来,京剧团体频繁地赴港巡迴演出,李尤婉云与众多名家的交流合作不断增加。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等艺术家共同在上海同台演出了《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月,为庆祝梅兰芳百岁诞辰,在香港和北京,她主演了他的晚年的代表作《穆桂英挂帅》,自饰穆桂英,与谭元寿(杨宗保)、马长礼(寇准)、尚长荣(王强)、刘长瑜(杨金花)、叶少兰(杨文广)、王树芳(佘太君)等合作共 diễn。她以其甜美的嗓音和娴熟的唱功,让夫妇间的配合显得严丝合缝而又生动自然,这一表演赢得了观众的一致好评。这部戏是梅兰芳一生的艺术巅峰,对于身份气质以及唱念做打都有着极高要求,而专业人才能将其呈现给观众者并不多见;作为业余艺人能够接近这种水平,可谓难能可贵。此外,还有幸于同年的12月30日,在中南海怀仁堂通过该剧中的“挂帅”一折进行了一场特别表演,并受到党和国家领导人的关注及接见。而1995年11月举办的首届中国京剧节,以及1997年7月参加香港“庆回归京剧大汇演”,她也分别以此曲获得了更高层次的技艺表现,为国内外观众留下深刻印象。
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