在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这使得她被鼓动去学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专注于梅派的青衣角色，并且还接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山和小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演了一出《武家坡》，获得了极高的评价；接着，在1978年，她在香港表演了一场《四郎探母》；并在1979年，再次在香港上演了一出《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了业内人士的一致认可。自从中国改革开放以来，随着内地京剧团体到港演出的频繁增加，李尤婉云与众多著名艺术家也结下了深厚友情；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰以及尚长荣等一同在上海共同上演过《四郎探母》、《武家坡》和《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主 演了一出作为其晚年的代表作之一的《穆桂英挂帅》，自己扮演穆桂英。这部戏中合作的是谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）。她的嗓音温柔而甜美，唱功娴熟精湛，与丈夫合作时节奏紧密，每个细节都完美结合，让人赞不绝口。此外，这部戏也是梅兰芳一生艺术成就的最高峰，它要求身份气质，以及唱念做打各方面难度很大，即使专业艺人能达到它所追求的境界也不多。而作为业余爱好者能够接近专业水平，那真是难能可贵。同年12月30日，又以该剧中的“挂帅”这一段落进行独唱会，在中南海怀仁堂受到党和国家领导人的观看并有幸见面。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港举行的大型庆祝活动“回归京剧汇聚”，她都以此剧为代表，再次展现自己的技艺，使得国内外观众对她的敬仰之情更加深厚。
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