20世纪60年代末期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，开始寻找合适的搭档。这个机会促使她学习京剧。她先是在任莘寿老师那里专攻梅派青衣，并且得到其他梅派演员，如秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。在1977年，她在新加坡首次上演了《武家坡》，获得了巨大成功；紧接着，在1978年香港演唱了《四郎探母》；1979年，又在香港再次上演了《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到了业内人士的一致好评。
随着中国改革开放政策的实施，更多的京剧团体开始到港进行巡回演出。李尤婉云夫妇与众多著名京剧艺术家建立了深厚的友谊，他们一起在上海共舞台上合作过多部经典作品，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。
1994年10月，为纪念京剧艺术家的奠基人梅兰芳先生百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主 演了一场代表作——《穆桂英挂帅》。她饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）等一同合作。此役中，她展现出了甜美的声音和娴熟的情感表达，与丈夫共同上的舞台，让观众赞不绝口。这部戏是梅兰芳一生中最为精彩的一刻，对于角色身份、气质要求，以及唱念做打难度都极高，只有专业人才才能达到，而作为业余者能接近专业水平，更是难得。
同年的12月30日，她以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了一场特别的表演，这次活动受到党政领导人的高度重视。而1995年11月举办于天津的第一届中国京剧节，以及1997年7月在香港举办的大型庆祝活动“庆回归 京剧大汇展”，她都以相同的话题继续展示自己的才华，使她的技艺更加成熟，为国内外观众赢得了赞誉。
