李尤婉云自1960年代后期开始了她的京剧之旅，她的丈夫李和声鼓励她学习京剧。她先在任莘寿老师那里学习梅派青衣，随后得到秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时表现出色，紧接着在1978年的香港演唱《四郎探母》，以及1979年的香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的认可。
改革开放之后，京剧团体到港演出频繁，李尤婉云与众多名家的交流增进；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等在上海同台演出了《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了戏曲经典《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英。合作伙伴包括谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）。她的嗓音甜美，唱功娴熟，与丈夫合作严丝合缝，被观众赞誉为声情并茂。此剧是梅氏一生艺术的巅峰之作，对于身份气质要求极高，同时也充满了唱念做打的挑战。而作为业余女伶能将其表达得接近专业水平，是非常难得的事迹。同年12月30日，又以该剧《挂帅》一折在中南海怀仁堂进行表演，并受到党和国家领导人的观看和接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港“庆回归京剧大汇展”上，她都再次表演了这部作品，其技艺愈发成熟，让国内外观众称赞不已。
