20世纪60年代末期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，他鼓励她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时取得了巨大的成功；在1978年香港演唱《四郎探母》；1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的一致认可。自改革开放以来，京剧团体频繁赴港演出，而李尤婉云与众多名家的互动也更加紧密；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她主演了梅氏晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英。她与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此役她嗓音甜美，唱功娴熟，与丈夫合作无缝对接，以至于博得了一致好评。这部戏是梅氏一生艺术的巅峰之作，对角色身份气质以及唱念做打都有极高要求，对专业演员而言能将其呈现给观众者并不多见。而作为业余人员之一，即便不能达到专业水平，也被认为已经非常接近真实。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行表演，这次活动受到党和国家领导人的关注和邀请。在1995年的天津举办的第一届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归京剧大汇展”，她都重新上场表 演了《穆桂英挂帅》，她的技艺愈发成熟，为国内外观众赢得了赞誉。
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