在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她开始拜师于任莘寿，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，获得极高的评价；1978年，在香港表演《四郎探母》；1979年，又在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了行内人士的一致好评。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁来港演出，而李尤婉云与众多名家的交流也越来越密切。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后在上海共同上台演出了《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这部戏是对身份气质的严格要求，以及唱念做打技巧的极大挑战。而作为业余艺术家的她，却能够接近专业水平，这一成就令人钦佩。此外，还有同年的12月30日，她以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了一场特别表演，被党和国家领导人亲自观看并接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港举办的“庆回归京剧大汇展”，她都以相同角色继续展现自己的艺术水平，为国内外观众赢得了更多赞誉。
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